物理化学突破:超快电子动力学在空间和时间

“几十年来,化学已经受到两大野心目标的管辖,”杜索斯·苏明·苏黎世普通纳米科学博览会负责人Stefan Tautz教授说。“其中之一是理解分子中电子空间分布的化学反应,而另一个在化学反应过程中追踪电子动力学。”

在化学中的单独接地发现中已经实现了这两种目标:前沿分子轨道理论解释了在化学反应期间分子中的电子分布在分子中的作用,而飞秒光谱使得可以观察反应中的过渡状态。“它长期以来一直是物理化学的梦想来结合这两个发展,然后在时间和空间中以化学反应追踪电子。”

科学家们通过时间用超高的解决方案追踪轨道断层图像。为此目的,将分子中的电子激发成与飞秒激光脉冲的不同轨道。

科学家现在已经越来越仔细实现了实现这一目标:他们观察到在空间和时间的金属分子界面处的电子转移过程。这种界面是德国研究基金会在Philipps-UniversitätMarburg的研究中心1083中的研究焦点,并且在这里进行了实验,导致本出版物。

“界面最初似乎并排似乎不超过两层,而它们实际上是材料功能的存在。因此,他们在技术应用中发挥着决定性的作用,“菲利普斯 - 大学的实验物理学教授UlrichHöfer说,Marburg和协同研究中心发言人。例如,在有机太阳能电池中,在界面中组合不同的材料改善了由入射光激发的状态的分裂,从而允许电流流动。例如,接口还在智能手机中使用的有机发光二极管(OLED)显示器中发挥关键作用。


氧化铜表面上的PTCDA分子用作样品。将分子电子通过激光脉冲激发到另一个轨道中,改变其空间分布。激发轨道中的电子具有有限寿命,可以通过超快轨道断层扫描来测量。

科学家使用的实验方法是基于几年前在分子光谱的突破:光学激素轨道断层扫描,它本身就是基于众所周知的光电效应。“这里,用光子或光颗粒轰击金属表面上的一层分子,这激发了电子并导致它们被释放,”格拉茨大学的Peter Puschnig教授说。“这些释放的电子不仅仅是在空间中飞行,而是 - 这是基于它们的角度分布和能量分布的决定性点,它们提供了分子轨道中电子空间分布的良好指示。”

“我们的工作的关键结果是,我们可以随着时间的推移通过超高分辨率来映像轨道断层图像,”菲利普斯 - 大学的Marburg博士博士博士和研究助理说。为此,科学家不仅使用了在飞秒范围内使用超短脉冲的特殊激光,可以激发分子中的电子;它们还使用了一种新的脉冲显微镜,该微型脉冲显微镜同时测量了具有非常高的灵敏度释放的电子的方向和能量。

一个飞秒是10-15秒 - 百万分之十亿分之一。与一秒钟相比,这与3200万年相比只有一秒钟。这种短脉冲就像一种频闪灯,可用于将快速流程分解为inpidual图像。这使研究人员能够跟踪电子传输,就像在慢动作中一样。

“这允许我们几乎实时地在空间上追踪电子激发途径,”Tautz说。“在我们的实验中,在第二激光脉冲使其最终到达检测器之前,首先将电子从其初始状态激发到未占用的分子轨道中。我们不仅可以通过时间详细观察这个过程,但断层图像也使我们能够清楚地追踪电子来自的地方。“

“我们认为,我们的发现代表了通过空间和时间的化学反应来追踪电子的关键突破,”UlrichHöfer说。“除了对化学反应和电子转移过程中的根本洞察,这些结果也将具有非常实际的影响。它们对优化接口和纳米结构以及所得处理器,传感器,显示器,有机太阳能电池,催化剂以及甚至尚未思考的应用以及技术的无数可能性。“

参考:“追踪超快时间尺度的轨道图像”由R.Wallauer,M.Raths,K. Stallberg,L.Münster,D.Brandstetter,X. Yang,J.Güdde,P.Puschnig,S. Soubatch,C.Kumpf, FC Bocquet,FS Tautz和U.Höfer,2月2021年2月18日,Science.Doi:
10.1126 / science.abf3286.

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