当光引起光致相变时

为了研究材料的相变,例如冻结和解冻,研究人员使用了电荷密度波-类似于固体晶体结构的电子波纹。他们发现,当相变由激光脉冲触发而不是由温度变化触发时,相变会以非常不同的方式展开,首先是漩涡状扭曲的集合(称为拓扑缺陷)。该图描绘了一种这样的缺陷,该缺陷破坏了平行波纹的有序图案。

普通材料经历诸如熔化或冷冻之类的相变的方式已被详细研究。现在,一组研究人员已经观察到,当他们通过使用强脉冲激光而不是通过改变温度来触发相变时,其发生的过程就大不相同了。

长期以来,科学家一直怀疑可能是这种情况,但是直到现在仍未观察到并确认这一过程。有了这种新的理解,研究人员便能够利用这种机制在新型的光电设备中使用。

今天,《自然物理学》杂志报道了这一不寻常的发现。该团队由麻省理工学院物理学教授努·格迪克(Nuh Gedik)领导,研究生阿尔弗雷德·宗(Alfred Zong),博士后安舒尔·科加尔(Anshul Kogar)以及麻省理工学院,斯坦福大学和俄罗斯斯科尔科沃科技学院(Skoltech)的其他16人组成。

在这项研究中,该团队没有使用诸如冰之类的实际晶体,而是使用了一种称为电荷密度波的电子类似物-固体内的冻结电子密度调制-紧密模拟了晶体固体的特性。

尽管在像冰这样的材料中,典型的熔化行为会以相对均匀的方式在整个材料中进行,但是当通过超快激光脉冲在电荷密度波中感应到熔化时,该过程的工作方式就会大不相同。研究人员发现,在光诱导熔化过程中,相变会通过在材料中产生许多奇异点(称为拓扑缺陷)而发生,这些奇异点又会影响材料中电子和晶格原子的随之而来的动力学。

Gedik解释说,这些拓扑缺陷类似于在水等液体中产生的微小涡旋或涡流。观察这种独特的熔化过程的关键是使用一套极高的速度和精确的测量技术来使该过程付诸实践。

小于一皮秒长(万亿分之一秒)的快速激光脉冲可模拟发生的快速相位变化。快速相变的一个例子是淬火-例如突然将一片半熔化的炽热铁浸入水中,几乎立即将其冷却。此过程与物料通过逐步加热或冷却而变化的方式不同,在这种方式下,物料在温度变化的每个阶段都有足够的时间达到平衡,即始终达到均匀的温度。

Gedik说,虽然以前已经观察到了这些光诱导的相变,但尚不清楚它们发生的确切机理。

该团队使用了三种技术的组合,即超快电​​子衍射,瞬态反射率以及时间和角度分辨光发射光谱,以同时观察对激光脉冲的响应。在他们的研究中,他们使用了镧和碲的化合物LaTe3,该化合物会产生电荷密度波。这些仪器一起使跟踪和跟踪材料中电子和原子在它们发生变化并响应脉冲时的运动成为可能。

上面的视频显示了来自正在研究的样品的电子衍射。靠近中心点两侧的较小的白色斑点显示出电荷密度波,类似于晶体结构,当它被超快激光脉冲击中时会“熔化”,然后“冻结”。

该视频中描述了材料中的能带,其中绘制了高能电子的密度与它们的动量的关系。出现然后消失的亮带对应于顺序的减少(熔化)和该顺序的重新出现(冻结)。

Gedik说,在实验中,“当电荷密度波融化时,我们可以观看电子和原子并为其制作电影”,然后随着有序结构的巩固而继续观察。研究人员能够清楚地观察并确认这些漩涡状拓扑缺陷的存在。

他们还发现,重新固化的时间(涉及解决这些缺陷)不是均匀的,而是在多个时间范围内进行的。电荷密度波的强度或幅度比晶格的有序性恢复得快得多。只有使用研究中使用的时间分辨技术套件才能实现这种观察,并且每种技术都提供了独特的视角。

宗庆后说,研究的下一步将是尝试确定它们如何“以受控方式设计这些缺陷”。可能会将其用作数据存储系统,“使用这些光脉冲将缺陷写入系统,然后再使用另一个脉冲将其擦除。”

与这项研究没有关系的德国康斯坦茨大学物理学教授彼得·鲍姆(Peter Baum)说:“这是一项伟大的工作。一个令人敬畏的方面是,通过从多个角度看,三种几乎完全不同的,复杂的方法相结合,解决了超快物理学中的一个关键问题。”

鲍姆补充说:“结果对于凝聚态物理及其对新颖材料的追求非常重要,即使它们是激光激发的并且仅存在一秒钟。”

这项工作是由麻省理工学院,斯坦福大学和Skoltech的研究人员合作完成的。它得到了美国能源部,戈登和贝蒂摩尔基金会,陆军研究办公室以及Skoltech NGP计划的支持。

出版物:Alfred Zong等人,“光致相变中拓扑缺陷的证据”,《自然物理学》(2018年)

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